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Construido a 1207 metros de altura, en un peñasco rocoso llamado Pog, el castillo de Montségur es citado por primera vez en textos de finales del siglo XII. Fue a principios del siglo XIII cuando los cátaros, una religión declarada herética por el Papa, se instaló en el castillo.

El término cátaro proviene del griego y significaba “puro”.

La Iglesia Católica combatió a la herejía cátara desde sus inicios. En el año 1145 desplazó al fraile cisterciense Bernardo de Claraval a Occitania.

Occitania: Nombre de la zona donde la lengua de oc, el occitano, era idioma principal. Abarcaba la mitad sur de la Francia (excluyendo el Rosellón y el País Vasco francés) junto y pequeños territorios de las actuales España e Italia.

El 9 de marzo del año 1208, el Papa Inocencio III convocó una cruzada contra los cátaros a la que se adhirió la nobleza del norte de Francia. A partir de ese momento el ejército cruzado iría conquistando los castillos y fortalezas cátaras, siendo el castillo de Montségur uno de sus últimos refugios.

En el mes de mayo de 1243, el ejército cruzado compuesto por 6.000 soldados y dirigido por Hugues des Arcis, el senescal de Carcasona, puso sitio a Montségur, defendido por pocos cientos. Durante diez meses aguantaron el sitio al que fueron sometidos.

El 16 de marzo del año 1244 se negoció la rendición del castillo, prometiendo los vencedores liberar a aquellos que abjurarán de su fe cátara. Los que no lo hicieran serían condenados a la hoguera. Finalmente más de 200 cátaros, con su maestro Bertrand Marty a la cabeza, fueron quemados vivos. 

En la actualidad una estela, situada en el Camp dels cremats, marca el lugar donde murieron. El epitafio dice: «Als catars, als martirs del pur amor crestian. 16 mars 1244».

Alrededor de Montségur circula la leyenda de un tesoro: el tesoro de los cátaros. Durante el solsticio de verano se da cita en Montségur multitud de gente para ver el llamado "radio rojo". En ese momento, la luz del sol atraviesa los ventanucos de la torre del homenaje de parte a parte, marcando, según la leyenda, el lugar donde se encuentra el tesoro de los cátaros.

También es considerado el castillo del Santo Grial: en el siglo XIII, Wolfram von Eschenbach en su poema épico medieval Parzival indicaba que el Grial se encontraba en Montsalvat, similar en nombre a Montségur y con el mismo significado.